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2026 , Vol. 53 >Issue 2: 52 - 60

DOI: https://doi.org/10.13543/j.bhxbzr.2026.02.006

材料科学与工程

浮油分子量对密度影响的分子动力学模拟

  • 陈乐怡 1 ,
  • 沙立 2 ,
  • 张晨曦 1 ,
  • 詹鹏 1 ,
  • 郝磊磊 2 ,
  • 曹辉 , 1
展开
  • 1. 北京化工大学 生命科学与技术学院，北京 　100029
  • 2. 北京航天控制仪器研究所，北京 　100039
E-mail：

女，2003年生，硕士生

收稿日期: 2025-02-28

  网络出版日期: 2026-04-14

收起

Molecular dynamics simulation study of the chemical structure⁃density relationships for suspended oil

  • LeYi CHEN 1 ,
  • Li SHA 2 ,
  • ChenXi ZHANG 1 ,
  • Peng ZHAN 1 ,
  • LeiLei HAO 2 ,
  • Hui CAO , 1
Expand
  • 1. College of Life Science and Technology，Beijing University of Chemical Technology，Beijing 100029
  • 2. Beijing Institute of Aerospace Control Devices，Beijing 100039，China

Received date: 2025-02-28

  Online published: 2026-04-14

Fold

摘要

浮油作为液浮陀螺仪表的关键组成部分，由于工作环境中的温度分布不均会引起其密度的局部变化，进而产生干扰力矩。采用分子动力学模拟方法，系统地研究了氟化醚聚物的密度与分子量、聚合物分散性指数（PDI）及温度之间的关联规律。通过分子动力学模拟，建立了不同分子量的氟化醚聚物密度模拟模型，并对其在不同温度条件下的密度变化进行了模拟分析。研究结果表明：氟化醚聚物的密度随分子量的增加呈线性增长趋势；氟化醚聚物的密度随温度升高而降低，且分子量越大，其密度对温度变化的敏感性越低。此外，通过研究PDI对氟化醚聚物密度的影响，发现低PDI的氟化醚聚物在温度变化时密度变化幅度较小，表现出更优的抗温变能力。本研究为浮油产品的开发提供了理论依据和数据支持。

关键词： 分子动力学模拟; 密度; 分子量; 聚合物分散性指数（PDI）; 温度

本文引用格式

陈乐怡 , 沙立 , 张晨曦 , 詹鹏 , 郝磊磊 , 曹辉 . 浮油分子量对密度影响的分子动力学模拟[J]. 北京化工大学学报（自然科学版）, 2026 , 53(2) : 52 -60 . DOI: 10.13543/j.bhxbzr.2026.02.006

Abstract

Suspended oil， a critical component of liquid floated gyroscopes， experiences localized density variations due to uneven temperature distribution in the working environment， leading to disturbing torque. This study employed molecular dynamics simulations to investigate the effects of varying molecular weight， polymer dispersity index （PDI）， and temperature on the density of fluorinated ether polymers. Multiple density simulation models of fluorinated ether polymers with varying molecular weights were successfully constructed and analyzed at different temperatures. The experimental data showed that the density of fluorinated ether polymers increases linearly with molecular weight. Additionally， the density of fluorinated ether polymers decreases with increasing temperature， and their density becomes less temperature-sensitive with increasing molecular weight. Fluorinated ether polymers with low PDI show smaller density variations with temperature changes， confirming their stronger resistance to temperature fluctuations. This study provides theoretical foundations and data support for the development of future applications of suspended oil.

Key words： molecular dynamics simulation; density; molecular weight; polymer dispersity index （PDI）; temperature

引言

在液浮陀螺仪表中，浮油起着关键作用［1］。浮油通过悬浮支撑机制降低部件间摩擦损耗，提供阻尼来稳定振动，增强系统的稳定性。浮油还具备抗振热传递性能、维持内部温度恒定，确保设备在复杂环境下可以正常工作。此外，浮油通过调整重心实现力学平衡、隔离内外环境，可防止污染和氧化，从而提升仪表的精度、稳定性和使用寿命。然而，液浮陀螺仪内部的高密度浮油在马达旋转和壳体加热元件的内外热源作用下会形成温度梯度，导致浮油密度不均匀，引发内部流动，因此对浮子施加干扰力矩，会对测量精度有一定的影响［2］。
当前，有限元仿真作为工程分析的重要手段，已在液浮陀螺仪热力学研究中发挥着关键作用，其应用范畴涵盖热传导建模、温度梯度分布解析以及浮油密度变化对干扰力矩的影响预测［3-5］。然而，现有研究对浮油物化特性（如黏度、热膨胀系数等）随温度演变的规律尚未完全阐明，导致仿真预测值与实测数据间存在系统性偏差。在此背景下，基于分子力场理论和牛顿运动方程构建的分子动力学方法展现出了显著优势。该方法可通过原子尺度相互作用力的精确计算，结合系统粒子在热力学约束下的动态轨迹分析，从微观层面揭示材料宏观特性的形成机制［6］，因此特别适用于温度-浮油密度耦合关系的定量研究［2］。但目前还鲜有关于利用分子动力学研究浮油组分结构和密度的构效关系的报道，此领域还需要深入研究。
浮油作为液浮陀螺仪中的关键功能介质，其种类主要包括全氟聚醚油、硅油、烃类合成油等［7］。其中，氟化醚聚物因优异的热稳定性、化学惰性、低挥发性及宽温域内良好的流变性能，被广泛应用于高精度惯性导航设备的浮油系统中［8］。与传统硅油或矿物油相比，氟化醚聚物具有更高的抗氧化性和抗腐蚀能力，尤其在高温、高真空或强辐射等极端环境下仍能保持稳定的物理化学性质，显著降低了因油品老化导致的性能衰减问题［9-11］。因此，本研究选取氟化醚聚物作为研究对象，旨在从分子层面揭示其温密特性，为高稳定性浮油材料的设计与优化提供理论依据。
本研究基于Materials Studio 2020分子动力学模拟平台，通过构建不同分子量（4 106~12 076）和聚合物分散性指数（PDI）（1.000~1.051）的氟化醚聚物周期性模型，开展多温度条件（273~373 K）下的正则（NVT）与等温等压（NPT）系综模拟，系统研究氟化醚聚物密度与分子结构参数的构效关系。重点分析了分子量梯度体系的温密响应特性，揭示了高分子量材料的密度对温度敏感性降低的微观机制；同时，通过多分散体系的模拟数据，探究低PDI氟化醚聚物在温度波动下具有优异密度稳定性的结构基础，为高性能浮油产品的分子设计提供理论依据和数据支持，有助于理解其宏观性能的微观成因，为高性能浮油材料的研发提供了有益启示。
本研究构建了不同分子量的氟化醚聚物模型，并分析其在不同温度条件下的密度变化规律。同时，还探讨了PDI对氟化醚聚物密度的影响，揭示其抗温变能力的微观机制。研究成果旨在为浮油产品的定制化开发提供理论依据和数据支持，为液浮陀螺仪的设计优化和有限元仿真边界条件的设定提供科学依据。

1 计算模型和方法

1.1 模型构建

通过Materials Studio 2020计算平台，建立了分子量分别为4 106、6 099、8 091、10 083及12 076 的氟化醚聚物密度预测模型。该工作通过分子模拟方法，对不同聚合度的氟化醚材料进行系统化建模，构建了涵盖4 106 ~ 12 076分子量区间的理论计算体系。通过分子动力学模拟计算，精确地描述了聚合物链结构与密度的关系［12］。使用软件中的3D原子文档模式，按照如图1所示的端基为全氟乙基和全氟丙基的全氟聚醚结构式，构建上述分子量的氟化醚聚物分子链。
图 1 氟化醚聚物的结构式

Fig. 1 Structural formula of fluorinated ether polymers

首先，使用Forcite计算模块中的能量和几何优化功能开始初步优化，分子链在优化过程中逐渐弯曲，模拟真实分子链的弯曲状态。随后，使用动力学功能中的NVT系综模拟计算2 000个氟化醚聚物分子链。其中，分子势能最低的分子链结构就是最接近真实环境中的氟化醚聚物分子链，如图2所示。保存此结构，使用Amorphous Cell Calculation模块设置初步温度分别为273、298、323、348和373 K。为了计算结构更为准确和顾及到计算效率，本研究将模型的分子链数定位至40条左右［13］。将同分子量的40条分子链放入立方体盒子中，重复构建不同分子量的氟化醚聚物后得到周期性模型。
图2 不同分子量的氟化醚聚物分子链

Fig. 2 Fluorinated ether polymer species with different molecular weights

本研究调节不同分子量分子链的比例来实现PDI值梯度变化，构建步骤除放入不同分子量的分子链（如表1所示），其他步骤与构建不同分子量的氟化醚聚物模型相同。所有模型基于COMPASS Ⅲ力场下构建。由此得到不同PDI的氟化醚聚物周期性模型。根据式（1）可通过重均与数均分子量的比值差异定量表征分子链多分散性。
D = M w M n = ∑ w i M i ∑ x i M i
其中，D为PDI； M w为重均分子量（g/mol）； M n为数均分子量（g/mol）； ∑ w i M i为所有分子的质量分数与其分子量乘积的总和； ∑ x i M i为所有组分所占的摩尔分数与其分子量乘积的总和。
表1 不同PDI的氟化醚聚物周期性模型构建的分子链分布

Table 1 Distribution of molecular chains constructed from different PDI unit cells

分子量/（g·mol-1） PDI
1.000 1.011 1.016 1.039 1.051
4 106.49 0 0 0 1 2
6 098.73 0 3 6 9 8
8 090.97 40 28 34 20 18
10 083.2 0 3 6 9 8
12 075.5 0 0 0 1 2

1.2 模型计算

本研究首先在Forcite模块中执行NVT系综动力学计算，针对多原子体系能量波动显著的特点，将积分步长缩减至0.5 fs实施50 ps弛豫模拟。该过程采用COMPASS Ⅲ多尺度力场［14］，其体系兼容性可精准表征聚合物热力学行为。通过Nose热浴法（热惯量参数为0.001）实现温度耦合，并运用Berendsen压力控制算法（弛豫时间常数为0.5）消除系统应力，促使分子链完成构象重排与能量退火［15］。
在NVT系综优化完成后，对体系的能量和结构稳定性进行了详细评估。通过分析体系的势能、动能以及温度波动曲线，确认系统已达到热力学平衡状态。随后，对体系的径向分布函数进行计算，以验证分子间相互作用的合理性，确保体系结构符合实际物理状态。这一步骤为后续NPT系综模拟提供了可靠的初始条件，同时避免了因局部结构缺陷导致的模拟偏差。
随后转入NPT系综优化阶段，此阶段将压强设置为0.000 1 GPa，可保证模型更加接近真实的常压状态，将模拟时长扩展至1 ns以强化体系平衡［16］。在此阶段保持0.5 fs精细步长，通过延长轨迹采样时间确保压力场充分弛豫。温度控制沿用Nose恒温器维持热力学平衡，同步运用改进型Berendsen压浴技术实现材料体积参数的动态调整。基于COMPASS Ⅲ力场的跨尺度建模优势，该方案有效地解决了大体系模拟中的能量发散问题，在力场作用和外加压力的影响下，分子链会在恒定温度和压力的环境中自发地向能量最低状态演化。通过测定不同热力学条件下平衡体系的密度参数，能够阐明氟化醚聚合物温度与密度之间的响应规律。具体而言，在不同温域范围内可对体系平衡状态进行密度监测，系统地解析该聚合物材料的热致密度变化特性，为其物性研究提供关键热力学数据支撑。

2 氟化醚聚物组分结构和密度的构效关系的模拟结果分析

在分子模拟研究中，通过能量最小化技术获取氟化醚聚合物的稳定构型（图2）。主链重复单元中的醚键作为结构枢纽，其中C—O键旋转势垒较低，结合侧链未形成明显的空间位阻效应，导致分子链呈现显著构象柔性。当聚合度提升时，醚键的多向旋转自由度被激活，分子链通过累积性扭转实现空间构型多样化，进而引发体系构象熵的增长。

2.1 氟化醚聚物分子量对密度的影响

本研究将模拟体系热力学参数环境温度统一设定为298 K。各体系均配置40条聚合物链，其体积参数随链长增长进行动态调整。基于统计模型的分子动力学分析表明，当体系内分子链的聚合度达到足够量级时，分子链无序运动的随机涨落对计算结果的影响呈现收敛特性。这种大样本条件下的统计效应使得模型在热力学平衡状态下可实现对材料密度参数变化规律的高精度表征。通过优化分子链空间分布参数，系统误差被有效地控制在理论允许范围内，保障了密度评估结果的可靠性。主链结构经氟原子取代后产生双重效应：一方面高原子量的F元素提升了质量体积；另一方面显著地降低了分子链间的缠结。
在系统考察分子量参数在不同温度条件下对氟化醚聚合物密度的影响规律时，研究采用Amorphous Cell模块进行无定形的氟化醚聚物周期性模型构建，将体系初始密度统一设定为1.8 g/cm³作为模型初始化参数。随后，体系经过50 ps的NVT系综退火处理，达到热力学平衡状态。在此基础上，进一步对1 ns的NPT系综模拟结果进行分析，揭示了不同分子量氟化醚聚物在变温条件下的密度演化行为。随后记录优化1 ns下的密度进行后续分析。
基于图3的分子动力学模拟结果分析，氟化醚聚合物在常温（298 K）热力学条件下表现出密度参数与分子量间的显著正相关性，密度随分子量的增加而逐渐增大。在4 106~8 091这段分子量较低的范围中，密度与分子量的线性关系较差。当分子量超过8 091后，密度与分子量之间呈现出稳定的线性增长关系，表明此时分子链的堆积方式趋于一致，体系达到相对稳定的状态。
图3 氟化醚聚物在正则系综系统中的动力学模拟

Fig.3 Fluorinated ether polymer dynamics in a canonical ensemble system

在恒温恒压条件下稳定后，温度较高的模型表现出更低的密度。基于密度数据与对应温度构建关系曲线（图4），发现所有氟化醚聚物均呈现温度-密度的线性依赖特性。如图5所示，不同分子量的氟化醚聚物密度与温度之间的关系表现为显著的线性特征。
图4 正则系综系统中不同分子量的氟化醚聚物体系的动力学模拟过程

Fig. 4 Kinetic simulation process of fluorinated ether polymer systems with different molecular weights in regular ensemble systems

图5 不同分子量的氟化醚聚物密度与温度的关系

molecular weights

Fig. 5 The relationship between the density and temperature of fluorinated ether polymers with different

在建立氟化醚聚物温密特性数学模型过程中，基于线性回归分析原理对实验数据进行处理。通过最小二乘法拟合获得表征密度-温度关系的线性方程参数。其斜率项反映材料密度随温升的线性响应速率，而截距项则通过348 K等温条件下不同分子量样本的密度数据进行标定，最终构建的线性关系式详见表2所示。
表2 不同分子量氟化醚聚物的温密曲线拟合方程

Table 2 Temperature⁃density curve fitting equations for fluorinated ether polymers with different molecular weights

分子量/（g·mol-1） 温密方程
4 106 y=-9.9×10-4 x+2.30
6 099 y=-7.9×10-4 x+2.25
8 091 y=-6.8×10-4 x+2.25
10 083 y=-5.8×10-4 x+2.24
12 076 y=-5.1×10-4 x+2.23
由温密方程的斜率变化趋势得到高分子量氟化醚聚物的密度对温度变化的敏感性较低的结论。这一现象主要归因于高分子量体系中分子链的长度增加及其相互缠结作用，形成了更为复杂的三维网络结构。这种网络结构显著地抑制了分子链的热运动自由度，使得体系在温度波动时表现出更稳定的密度特性，即温密系数较小，从而增强了材料的热稳定性。如图6所示，温密方程的拟合结果进一步验证了在相同温度条件下，氟化醚聚物的密度随分子量的增加而增大的规律。
图 6 不同分子量氟化醚聚物的温密曲线

Fig. 6 Temperature⁃density curves of fluorinated ether polymers with different molecular weights

此外，对于不同分子量的氟化醚聚物，随着温度的升高，其密度均呈现不同程度的下降趋势。这一现象表明，温度是影响氟化醚聚物密度的一个重要因素。

2.2 氟化醚聚物PDI对密度的影响

为了深入探究不同PDI和温度对氟化醚聚合物密度的协同影响，不同PDI的氟化醚聚物周期性模型体系在NVT系综下进行50 ps的退火处理。在此基础上，进一步开展1 ns的NPT系综模拟（图7），以追踪不同PDI值的氟化醚聚合物在不同温度条件下的密度演变。通过这一计算流程，能够清晰地揭示PDI和温度对聚合物密度的调控机制，为理解其微观结构与宏观性能的关联提供理论依据。
图7 正则系综系统中不同PDI的氟化醚聚物体系的动力学模拟过程

Fig. 7 Dynamic simulation process of fluorinated ether polymer systems with different PDI in regular ensemble systems

为了进一步量化密度与温度之间的关系，将模拟收敛后的密度值通过校正方程进行修正，并以修正后的密度为纵坐标、温度为横坐标作图，得到不同PDI值的氟化醚聚合物密度与温度的线性关系曲线（图8）。在构建氟化醚聚物温度-密度关系的数学模型过程中，采用线性回归分析方法对实验数据进行处理。通过最小二乘法解析密度与温度间的线性响应特性，获得表征材料热膨胀行为的斜率参数。同时，以348 K基准温度下不同分子量PDI体系的密度实测数据为基准值，对线性方程的截距项进行标定，最终建立如表3所示的温度依赖性密度定量关系式。
图8 不同PDI的氟化醚聚物密度与温度的关系

Fig. 8 The relationship between the density of fluorinated ether polymers with different PDI and the temperature

表3 不同PDI氟化醚聚物的温密曲线拟合方程

Table 3 Temperature⁃density curve fitting equations for different PDI fluorinated ether polymers

PDI 温密方程
1.000 y=-6.8×10-4 x+2.25
1.011 y=-8.0×10-4 x+2.30
1.016 y=-9.3×10-4 x+2.34
1.039 y=-1.06×10-3 x+2.38
1.051 y=-1.36×10-3 x+2.49
通过对温密方程中斜率参数的动态响应进行系统解析，发现具有低PDI的氟化醚聚合物体系在温度梯度场中表现出较低的密度变化敏感性。这一现象可归因于低PDI聚合物分子链长度的高度均一性以及分子间相互作用的均匀分布。在温度变化的条件下，低PDI氟化醚聚合物表现出较低的密度变化率，即较小的温密系数，具有更好的耐温变性能。这一特性对于提高液浮陀螺仪表在不同温度环境下的性能稳定性具有重要的实际应用价值。

3 结论

本研究基于Materials Studio 2020分子动力学模拟软件，建立了单组分及多分散体系的氟化醚聚合物分子链模型与氟化醚聚物周期性模型，通过分子动力学方法系统地揭示了组分参数与温度场对材料密度变化行为的作用机制。模拟结果表明：
（1）氟化醚聚物的密度随着分子量的增加而增大，在高分子量区域，密度与分子量之间存在线性关系。氟化醚聚物的密度随温度的升高而降低，分子量越大的氟化醚聚物，其密度对温度变化的敏感性越低，表现出更强的抗温变能力。
（2）PDI对氟化醚聚物密度的影响显著，低PDI的氟化醚聚物在温度变化时密度变化较小，显示出更好的温度稳定性。
（3）密度的空间分布差异会在重力场中形成浮力差，该浮力差作用于浮子即表现为干扰力矩。选用高分子量、低PDI的氟化醚聚物作为浮油，可显著降低其密度的温度敏感性。这将直接减小仪表内部因温度梯度引发的浮油密度不均匀性，从而从源头上抑制由浮油对流产生的干扰力矩，为提升陀螺仪在复杂热环境下的测量精度提供了材料层面的解决方案。

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